材料学院水江澜教授课题组在《Nature Catalysis》上报道超高性能铁基燃料电池催化剂

发布时间:2019-03-07  浏览次数:

 

201934日,《Nature Catalysis》在线发表了我校材料科学与工程学院水江澜教授课题组在燃料电池非铂催化剂领域的最新进展“FeNCelectrocatalyst with dense active sites and efficient mass transport forhigh-performance proton exchange membrane fuel cells”(具备高密度活性位点和高效传质的铁--碳电催化剂用于高性能质子交换膜燃料电池)。该研究制备出来一种凹面FeNC单原子催化剂,显著提高了催化剂在电极内的活性位点利用率和传质能力,取得了一系列非铂催化剂燃料电池性能新纪录,首次达到了美国能源部(U.S. DOE)设定的非铂催化剂2018年活性目标。

质子交换膜燃料电池是一种极具前景的可持续能量转化装置,可以高效地将储存在燃料中的化学能转化为电能,是目前唯一有希望用于商用汽车的燃料电池。然而,其商业化发展受限于高昂的铂金催化剂。因此,开发低成本非铂催化剂是当前电催化领域的一大研究热点,其中活性最强的非铂催化剂是铁氮(Fe/N)共掺杂碳纳米材料催化剂(FeNC)。尽管FeNC催化剂已经取得了很大的进步,但是其性能还远比不上Pt基催化剂,尚不能满足实际应用需求。随着原子级表征技术的发展,人们认识到原子级分散的FeNx位点是最可能的活性中心;基于此,以往的研究往往寄希望通过增加催化剂中Fe元素的含量(FeNx位点浓度)来增加催化剂的活性,然而,研究表明催化剂的活性和Fe含量并无简单的正比关系。

通过长期的探索,水江澜教授团队认识到FeNC催化剂活性位点的低利用率才是限制电池性能的主要因素,而催化剂的孔隙结构是影响活性位点利用率的关键,并且在深入理解FeNC催化剂活性强化机制基础上实现电池器件性能的突破仍将面临重重挑战。基于以上认识,他们设计并制备出一种具有大外比表面积的凹面FeNC纳米颗粒催化剂,该催化剂不仅具有很高的FeNx位点密度,同时在电池中相对于传统催化剂具有显著提升的活性位点利用率。得益于以上优点,该催化剂展现出前所未有的氢/氧燃料电池性能,其0.88 ViR-free下的电流密度可达47 mA cm−2,首次达到美国能源部(U.S. DOE)设置的2018年非铂催化剂活性目标44 mA cm−20.9 ViR-free下的电流密度可达22 mA cm−2,实测极限功率可达1.18 W cm−2,均为目前报道的最高值。本工作阐明了非铂催化剂的性能强化机制,设计制备了有效催化剂构型,对于未来开发高性能的非铂催化剂具有重要的指导意义。

水江澜教授课题组自2015年成立以来,致力于氢/氧质子交换膜燃料电池的非铂催化剂开发,围绕如何提高非铂催化剂的活性和稳定性开展深入、系统的研究,取得了一系列重要成果。开发出Fe-N-C单原子催化剂大规模绿色固相合成方法,并首次将单原子催化剂用于质子膜燃料电池,提高了Fe-N-C催化剂的电池活性(Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 12041208);发明Pt原子接枝方法改善FeNC催化剂的稳定性,使电池稳定性提升一倍(Adv. Energy Mater. 2018,8, 1701345);发现石墨烯纳米带边缘的Zigzag型缺陷碳具有相对金属基催化剂更为稳定的燃料电池性能,为高稳定性非铂催化剂燃料电池开发提供新思路(Nat. Commun. 2018, 9, 3819)。

材料学院2017级博士生万鑫和刘晓芳副教授为论文的共同第一作者,华中科技大学材料科学与工程学院的徐鸣教授为论文的共同通讯作者。北航参与此项工作的还包括于荣海教授、王慧高级实验师、博士生李永成等。此外,催化剂活性中心的原子尺度分析得到了国家同步辐射实验室的闫文盛研究员和中科院高能所的郑黎荣副研究的大力支持。日本产业技术综合研究所(AIST)的Don N. Futaba博士对论文的写作提出了宝贵意见。

该项研究得到了国家自然科学基金项目(编号:21673014)、教育部111计划(编号B17002)、北航拔尖人才支持计划的资助。

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